Po zakończeniu produkcji Partnerów przyjął propozycję zagrania Jamesa Bonda w serii filmów o agencje 007. Warunkiem, który stawiał przed podpisaniem kolejnych umów z producentami, było dostarczanie w czasie realizacji produkcji nieograniczonej ilości kubańskich cygar „Montecristo” (w czasie kręcenia jednego z filmów o agencie 007 koszt realizacji tej części umowy wyniósł ponad 3 tys. funtów). Jako James Bond wystąpił w filmach: Żyj i pozwól umrzeć (1973), Człowiek ze złotym pistoletem (1974), Szpieg, który mnie kochał (1977), Moonraker (1979), Tylko dla twoich oczu (1981), Ośmiorniczka (1983) i Zabójczy widok (1985). Wystąpił w największej liczbie filmów w roli Bonda – siedmiu i był najstarszym aktorem grającym agenta 007 – swoją ostatnią część nakręcił w wieku 57 lat. Na premierze Zabójczego widoku, która odbyła się 22 maja 1985 w San Francisco, powiedział: „Cieszę się, że mogłem zagrać w siedmiu Bondach, co zabrało mi 14 lat życia. Dla mnie to był dobry czas, znalazłem wielu przyjaciół”. Po premierze filmu jedna z brytyjskich gazet zamieściła rysunek, na którym „Q” przedstawia Bondowi nowy model wózka inwalidzkiego. W 2004 Akademia Filmowa uznała go za najlepszego odtwórcę roli Jamesa Bonda.