Kariera trenerska Po zakończeniu kariery piłkarskiej Aymoré Moreira, tak jak jego starszy brat Zezé Moreira, został trenerem piłkarskim. Karierę trenerską zaczął w małym klubie z Rio de Janeiro – Olarii w 1948. Potem były Bangu AC, São Cristóvão, aż w 1951 został trenerem SE Palmeiras. W 1952 roku zaliczył epizody w Santosie FC i Portuguesie, po czym w 1953 roku został trenerem São Paulo FC, z którym wywalczył Mistrzostwo Stanu São Paulo – Campeonato Paulista w 1953 roku.
W tym samym roku zaczął trenować reprezentację Brazylii, którą poprowadził w Copa América 1953. Mimo zajęcia drugiego miejsca został zastąpiony na tym stanowisku przez swojego brata – Zezé. Bilans jego pierwszej kadencji to: 4 zwycięstwa i 3 porażki, przy bilansie bramkowym 17:9.
Po kolejnym pobycie w SE Palmeiras (1954–1957) i po czteroletniej przerwie w pracy w latach (1957–1961), w 1961 roku po raz drugi został selekcjonerem reprezentacji Brazylii. Był to najbardziej znany i zarazem najbardziej udany okres w jego karierze trenerskiej, czego dowodem było zdobycie po raz drugi Mistrzostwa Świata przez Brazylię na Mistrzostwach Światach w Chile. Obok Złotej Nike Aymoré Moreira zdobył z canarinhos Puchar O’Higgins w 1961, Puchar Osvaldo Cruz w 1961 i 1962 oraz Puchar Roca w 1963.