Działalność polityczna W 1994 Osborne wstąpił do Departamentu Badań Partii Konserwatywnej i został szefem sekcji politycznej. W latach 1995–1997 pracował w Ministerstwie Rolnictwa, Rybołówstwa i Żywności jako specjalny doradca ministra Douglasa Hogga. Od 1997 do 2001 był sekretarzem politycznym oraz autorem przemówień lidera opozycji Williama Hague’a.
W czerwcu 2001 Osborne został wybrany do Izby Gmin z okręgu Tatton w hrabstwie Cheshire. Pokonał wówczas kandydata niezależnego, Martina Bella. W wyborach w 2005 oraz w 2010 uzyskał reelekcję w parlamencie.
We wrześniu 2004 Osborne został mianowany naczelnym sekretarzem skarbu w brytyjskim gabinecie cieni pod przywództwem Lidera Opozycji Michaela Howarda.
5 maja 2005 został Kanclerzem Skarbu w gabinecie cieni, najpierw na czele z Howardem, a następnie z nowym Liderem Opozycji Davidem Cameronem. Po wyborach w maju 2010 został Kanclerzem Skarbu w gabinecie premiera Davida Camerona. Zachował to stanowisko również w drugim gabinecie Camerona, powołanym po wyborach z 2015 roku. Dodatkowo otrzymał honorową funkcję pierwszego sekretarza stanu, co wobec braku niepowołania w tym gabinecie wicepremiera, czyni z niego drugą pod względem rangi osobę wśród członków gabinetu, zaraz po samym premierze. Pracę w rządzie zakończył 13 lipca 2016, tj. w dniu dymisji Davida Camerona.