W swoich pracach ekonomicznych traktował ekonomię jako naukę empiryczną, opartą na doświadczeniu. Sprzeciwiał się koncepcjom Carla Mengera, spierał się z Maxem Weberem. Przez 27 lat przewodniczył Verein für Socialpolitik. Na jego cześć przemianowano wychodzące od 1871 czasopismo Schmollers Jahrbuch fuer Gesetzgebung, Verwaltung und Volkswirtschaft im Deutschen Reich (obecnie Schmollers Jahrbuch). Wydawał Staats- und sozialwissenschaftliche Forschungen'''. Jego uczniami byli: Arthur Dix, Hjalmar Schacht i Werner Sombart.

Ożenił się w 1869 z Lucią Rathgen (1850–1928) – córką Bernharda Rathgena, saskiego ministra. Miał wówczas 31 lat, a jego żona 19. Zmarł mając lat 79. Jego wnuk Gustav von Schmoller (1907–1991) był prawnikiem i dyplomatą.

Dzieła Die nationalökonomischen Ansichten in Deutschland während der Reformation, Tybinga 1860. Geschichte der deutschen Kleingewerbe im 19. Jahrhundert, Halle 1869. Über einige Grundfragen des Rechts und der Volkswirtschaft, Jena 1875. Straßburg zur Zeit der Zunftkämpfe, Strasburg 1875. Die Straßburger Tucher- und Weberzunft, Urkunden etc., Strasburg 1878. Zur Litteraturgeschichte der Staats- und Sozialwissenschaften, Lipsk 1888. Grundriss der allgemeinen Volkswirtschaftslehre.