Samoloty od grudnia 1916 roku kierowane były do niemieckich jednostek lotniczych na front, głównie zachodni. Miały one większą prędkość wznoszenia od samolotów alianckich, lecz ustępowały im zwrotnością. W pierwszej połowie roku 1917 Albatrosy dominowały na polu bitwy nad starszymi myśliwcami Ententy, przyczyniając się do ciężkich strat brytyjskich w „krwawym kwietniu” 1917 roku. Na samolocie walczyła większość niemieckich asów lotniczych tego okresu, m.in. Manfred von Richthofen i Ernst Udet. Od połowy tego roku, z wejściem do służby nowych myśliwców Ententy, przewaga Albatrosów została zredukowana, lecz służyły do końca wojny. Następcą Albatrosa stał się Fokker D.VII.
Użycie samolotu w lotnictwie polskim thumb|left|Silnik Mercedes D.IIIa eksponowany w MLP w Krakowie Po zakończeniu I wojny światowej 10 samolotów Albatros D.III zostało zdobytych przez Polaków. Ponadto dwa samoloty tego typu w 1920 roku zostały zmontowane ze zdobytych części w warsztatach Stacji Lotniczej w Poznaniu na lotnisku Ławica. W latach 1919–1921 znajdowały się one w eskadrach myśliwskich: 7. (1 egzemplarz) i 13. (2 egz.), w eskadrach wywiadowczych: 4. (1 egz.), 5. (2 egz.), 12. (1 egz.), w Wojskowej Szkole Lotniczej w Warszawie (2 egz.) i w Wyższej Szkole Pilotów na lotnisku Ławica (3 egz.).