23 lipca 2020 roku potwierdzono jego przejście do Villarreal CF, z którym związał się umową na trzy najbliższe sezony. Pod jego wodzą „Żółta Łódź Podwodna” zakończyła rozgrywki ligowe na 7 miejscu i po raz pierwszy w swojej historii sięgnęła po tytuł mistrza Ligi Europy UEFA( wygrana w rzutach karnych 11:10) zapewniając awans do Ligi Mistrzów UEFA W kolejnym roku ponownie doprowadził Villarreal do 7. miejsca w Primiera Division oraz awansował do półfinału Ligi Mistrzów UEFA po raz drugi w historii klubu, ulegając w nim Liverpoolowi. 24 października 2022 roku Emery ogłosił rozwiązanie kontraktu z Villarrealem.
Aston Villa F.C.
24 października 2022 roku Emery został mianowany trenerem Aston Villa F.C., po tym jak zespół z Premier League wpłacił Villareal klauzulę wykupu wynoszącą według doniesień 6 milionów euro. Z powodu formalności związanych z pozwoleniem na pracę obowiązki pierwszego trenera objął dopiero 1 listopada. Pod wodzą Emery'ego Aston Villa po raz pierwszy od 41 lat zakwalifikowała się do Ligi Mistrzów UEFA dzięki zajęciu 4. miejsca w Premier League w sezonie 2023/24.