Natomiast, w kolejnym roku, dzięki Brownowi klub osiąga pierwszy pozytywny bilans w sezonie od 1990.
Podczas Letnich Igrzysk Olimpijskich w 2000 pełni funkcję asystenta trenera drużyny, z którą zdobywa złoty medal, pokonując w finale Francję. Zostaje pierwszą osobą, która była zarazem zawodnikiem oraz trenerem męskiej drużyny koszykarskiej reprezentującej barwy Stanów Zjednoczonych.
Z biegiem lat, klub Sixers staje się coraz lepszy, aby ostatecznie w 2001 roku, dojść do meczu finałowego ligi NBA, podczas którego Brown zdobywa tytuł trenera roku. Jednakże, zespół zostaje pokonany przez Los Angeles Lakers po 5 spotkaniach. Pomimo sezonu obfitującego w sukcesy, pomiędzy Larrym Brownem a zawodnikiem Allenem Iversonem, często dochodziło do sprzeczek. Jeden z najlepszych koszykarzy w NBA często pozwalał sobie na opuszczanie treningów. Wydaje się więc, że to właśnie z tego powodu, trener postanowił zmienić otoczenie.
W trakcie lata 2003, prowadzi narodową drużynę Stanów Zjednoczonych w kwalifikacjach do Igrzysk Olimpijskich. Dzięki takim gwiazdom jak Tim Duncan czy Allen Iverson, zespół łatwo kończy rozgrywki na pierwszym miejscu.