4 czerwca został przerzucony w misji sekcji RF Kierownictwa Operacji Specjalnych w rejonie Chalon-sur-Saône razem z szefem francuskiego wywiadu płk André Dewavrinem ps. „Passy”. Podobnie jak skierowany do strefy południowej Jean Moulin ps. „Rex” miał za zadanie zjednoczyć Ruch Oporu oraz podporządkować go władzom Francji na obczyźnie i w koloniach.
Działania zjednoczeniowe, w których brał udział mjr Pierre Brossolette, doprowadziły do powstania 1 lutego 1944 Francuskich Sił Wewnętrznych, jednolitej organizacji łączącej wszystkie organizacje zbrojne różnych nurtów politycznych. Dwa dni później został aresztowany przez Gestapo razem z przewodniczącym Krajowej Rady Oporu (zorganizowanego w 1943 przez Moulina organu koordynującego działania stronnictw politycznych w okupowanej Francji) Émilem Bollaertem w czasie próby przedostania się do Wielkiej Brytanii (zadenuncjował ich konfident René Hardy). Początkowo przewieziony do więzienia Jacques-Cartier w Rennes. 16 marca został rozpoznany przez SS-Hstuf Ernsta Misselwitza z Paryża i przewieziony do stolicy Francji. Poddany brutalnemu przesłuchaniu, w obawie przed załamaniem się, wyskoczył z okna na piątym piętrze gmachu przy 84 Avenue Foch 22 marca 1944. Przewieziony do szpitala Salpêtrière zmarł ok.