Działalność londyńska Następnie dotarł do Londynu, gdzie w 1942 został członkiem Rady Narodowej RP z ramienia swojej partii. Było to ciało opiniodawcze i doradcze, substytut Sejmu, powołane w grudniu 1939 dekretem prezydenta RP Władysława Raczkiewicza. Zygielbojm zasiadał w nim wraz z m.in. reprezentantem syjonistów Ignacym Schwartzbartem. Działając w Radzie, starał się przekazywać informacje o trwającym w Polsce Holokauście. Otrzymywał od polskiego podziemia i organizacji żydowskich obszerne raporty, z którymi następnie próbował dotrzeć do najwyższych władz politycznych i wojskowych. Otrzymywał informacje m.in. od kierownictwa Bundu (które nazwało się Centralnym Komitetem Ruchu Żydowskich Mas Pracujących) i Żydowskiego Komitetu Narodowego, a następnie przekazywał je Światowemu Kongresowi Żydów i Amerykańskiemu Kongresowi Żydowskiemu, licząc na wykorzystanie wpływów i środków finansowych obu potężnych organizacji, w celu wywarcia nacisku na rządy alianckie i skłonienie ich do pomocy mordowanym Żydom. W dążeniach tych wspierał go premier Władysław Sikorski, jednak nie przyniosło to żadnych efektów.
W 1942 roku, na krótko przed swoim samobójstwem, w swojej książce Stop Them Now.