Śmigłowców w wersji desantowej używano w 37 Eskadrze Śmigłowców Transportowych, przekształconej potem w 37 Pułk Śmigłowców Transportowych, 56 Pułku Śmigłowców i po zmianie nazwy w 56 Pułku Lotnictwa Wojsk Lądowych, oraz w 9 Samodzielnej Eskadrze Lotnictwa Transportowego - Łącznikowego KBW a następnie od 1965 w Nadwiślańskiej Brygadzie MSW im. Czwartaków AL stacjonującej w Warszawie (wiropłaty te były zapewne też w dyspozycji WOP-u). Czterech egzemplarzy wersji M z radarem używała w latach 1965–1975 28 Eskadra Ratownicza Marynarki Wojennej. Część maszyn tej wersji dotarła 8 października 1965 r., a klucz śmigłowców ZOP sformowano 14 października tego samego roku. Był to pierwszy typ śmigłowca do wykrywania i zwalczania okrętów podwodnych używany w kraju. Klucz ten używał egzemplarzy o numerach 117 (pierwotnie 1), 021 (2), 617 (6) oraz 71 (7).
Muzealne Mi-4 Mi-4 jest obecnie eksponatem w Lubuskim Muzeum Wojskowym w Drzonowie (nr taktyczny 314), Muzeum Lotnictwa w Krakowie (wersja A z numerem 511 i M oznaczona jako 617), Muzeum Sił Powietrznych w Dęblinie (nr 1717, wersja morska) oraz w Muzeum im. Orła Białego w Skarżysku Kamiennej (nr 611). Ostatni ze śmigłowców przyleciał do muzeum 19 grudnia 1984 roku.