Po upadku centroprawicowego rządu Kjella Magne Bondevika w marcu 2000 Jens Stoltenberg objął urząd premiera, który zajmował do października 2001, kiedy to po wyborach parlamentarnych lewica nie utrzymała władzy. W kwietniu 2002 zastąpił Thorbjørna Jaglanda na stanowisku przewodniczącego Partii Pracy. Po kolejnych wyborach w październiku 2005 po raz drugi stanął na czele rządu, współtworzonego przez Partię Lewicy Socjalistycznej i Partię Centrum. Koalicja pozostała u władzy także po wyborach w 2009, po których lider Partii Pracy zachował stanowisko premiera. W 2013 utrzymał mandat poselski. Wspierające go partie centrolewicowej koalicji utraciły większość parlamentarną, w październiku tegoż roku na stanowisku premiera zastąpiła go liderka konserwatystów Erna Solberg.
28 marca 2014 został nominowany na nowego sekretarza generalnego NATO. W tym samym roku na funkcji przewodniczącego Partii Pracy zastąpił go Jonas Gahr Støre. Urzędowanie na stanowisku sekretarza generalnego Jens Stoltenberg rozpoczął 1 października 2014. Jego kadencja była później kilkakrotnie przedłużana.