Wraz z rokiem 1968 Leiji opublikował swoją pierwszą mangę o tematyce science fiction pt. Sexaroid, która odniosła wielki sukces, stając się również wzorcem dla późniejszych twórców. Od tego czasu jego twórczość uległa podziałowi na trzy główne wątki: fantastyka naukowa, western oraz tematyka wojenna. Debiutem Matsumoto na rynku anime stał się zrealizowany według jego scenariusza Galaxy Express 999. Sam Leiji uważa za swój filmowy debiut anime Uchū Senkan Yamato (1973), a za życiowe spełnienie adaptację Pierścienia Nibelungów.
Twórczość Arei no Kagami Fairy Hotaruna Space Battleship Yamato Planet Robot Danguard Ace Galaxy Express 999 (1977–1981) Captain Harlock (1977–1979) Starzinger Queen Millennia Arcadia of My Youth Arcadia of My Youth: Endless Orbit SSX The Cockpit Maeterlinck's Blue Bird: Tyltyl and Mytyl's Adventurous Journey Queen Emeraldas Tiger-Striped Mii The Ultimate Time Sweeper Mahoroba (manga) Fire Force DNAsights 999.9 Harlock Saga Der Ring des Nibelungen Maetel Legend Cosmo Warrior Zero Gun Frontier (1972–1975) Space Pirate Captain Harlock The Endless Odyssey Pu Pu (1974) Submarine Super 99 Interstella 5555: The 5tory of the 5ecret 5tar 5ystem (2003) The Galaxy Railways Great Yamato #0 Space Symphony Maetel Submarine Super 99 (1964) Kousoku Esper (1968–1970) Sexaroid (1968–1970)