W wyborach w 2000 został wybrany posłem na Sejm z okręgu nadmorskiego. Był wiceprzewodniczącym komisji budżetowo-finansowej oraz istniejącej od 2003 frakcji poselskiej Związku Liberałów i Centrum. Od tego też roku pozostawał członkiem LiCS. W 2004 z powodzeniem ubiegał się o poselską reelekcję. W nowej kadencji wybrano go wiceprzewodniczącym komisji ds. rybołówstwa oraz gospodarki morskiej, kontynuował pracę jako wiceprzewodniczący frakcji liberalno-centrowej w parlamencie.
W 2008 z listy liberałów-centrystów bez powodzenia ubiegał się o reelekcję, przegrywając w swoim okręgu z konserwatystą Pranasem Žeimysem. W koalicyjnym rządzie Andriusa Kubiliusa w tym samym roku objął tekę ministra spraw wewnętrznych. W połowie lutego 2012 odwołał dyrektora Służby ds. Badania Przestępstw Finansowych Vitalijusa Gailiusa i jego zastępcę Vytautasa Giržadasa w związku z podejrzeniem rozpowszechniania poufnych informacji. Decyzji Raimundasa Palaitisa nie poparł premier, który zażądał jego dymisji. W odpowiedzi Związek Liberałów i Centrum zagroził opuszczeniem koalicji. 19 marca 2012 partie koalicyjne osiągnęły porozumienie, na mocy którego zobowiązano ministra do rezygnacji ze stanowiska. 21 marca Raimundas Palaitis podał się do dymisji.