Macaulay wyjechał do Indii w 1834 r. Przez 4 lata pracował w Najwyższej Radzie Indii. Doprowadził do ustanowienia języka angielskiego obowiązkowym językiem szkolnictwa wyższego. Stał na czele Komisji Prawnej, która przygotowała założenia Kodeksu Karnego (uchwalonego w 1860), Kodeksu Procedury Karnej (uchwalonego w 1872) oraz Kodeksu Procedury Cywilnej (uchwalonego w 1909).
Po powrocie do Wielkiej Brytanii w 1838 r. Macaulay uzyskał mandat parlamentarny z okręgu Edinburgh. W 1839 r. został sekretarzem ds. wojny. Po upadku gabinetu w 1841 r. poświęcił się pracy literackiej. Napisał wówczas zbiór ballad Lays of Ancient Rome. W 1841 r. przedstawił swoje poglądy na kwestie prawa autorskiego, które stały się ważną podstawą kształtowania się tego prawa w krajach anglosaskich. W latach 1846–1848 był Paymaster-General. W 1847 utracił miejsce w Izbie Gmin.
W 1849 r. został wybrany rektorem Uniwersytetu Glasgow. W 1852 został ponownie wybrany z okręgu Edinburgh, ale z powodu złego stanu zdrowia, który doprowadził go do zawału serca, zrezygnował z mandatu w 1856 r. Był jednym z założycieli National Portrait Gallery. W 1857 otrzymał tytuł 1. barona Macaulay i zasiadł w Izbie Lordów. Zmarł w 1859 i został pochowany w Opactwie Westminsterskim. Nigdy się nie ożenił i nie pozostawił potomstwa.