Organizacja protestowała przeciwko wojnie, a wielu jej członków ukrywało przed policją osoby, które odmawiały służby wojskowej ze względu na przekonania (conscientious objectors).
Działalność w ruchu komunistycznym Organizacja szybko przybrała profil lewicowy. Przez pewien czas nosiła nazwę Partii Komunistycznej (brytyjskiej sekcji III Międzynarodówki), aczkolwiek nie była ona uznaną sekcją. CP (BSTI) znajdowała się w opozycji wobec parlamentarnego systemu rządów. Sylvia i jej organizacja weszły w 1920 r. w skład nowej Komunistycznej Partii Wielkiej Brytanii. Sylvia została jednak szybko usunięta z partii, kiedy odmówiła przekazania kierownictwu partii gazety Workers Dreadnought. Sylvia założyła wówczas krótko istniejącą Komunistyczną Partię Robotników.
W tym czasie Sylvia znalazła się w gronie zwolenników tzw. "lewicowego komunizmu". Wspierała takich działaczy jak Amadeo Bordiga czy Anton Pannekoek. Krytykowała Włodzimierza Lenina. Popierała Włoską Partię Socjalistyczną, uczestniczyła w zebraniach Międzynarodówki w Moskwie i Amsterdamie. Odmawiała wstąpienia w związek małżeński. Od końca I wojny światowej mieszkała z włoskim socjalistą Silvo Corio. W 1927 r. urodziła syna, Richarda. Ponieważ odmówiła poślubienia jego ojca, jej matka zerwała z nią wszelkie kontakty.