7 listopada 1893, w czasie przedstawienia Wilhelma Tella anarchista Santiago Salvador dokonał w Liceu zamachu z użyciem dwóch bomb Orsiniego. Chociaż wybuchła tylko jedna z nich, zginęło 20 przypadkowych widzów, zaś 35 osób zostało rannych. Po tej tragedii teatr był zamknięty do 18 stycznia 1894, a jeszcze przez wiele lat zwyczajowo nie sprzedawał biletów na miejsca zajmowane w momencie ataku przez jego ofiary.

W 1909 dokonano konserwacji części dekoracji wnętrza teatru. W latach 20. XX wieku Liceu ugruntował swoją pozycję wśród teatrów operowych na świecie. Występowali w nim najsłynniejsi soliści tamtych czasów oraz słynne zespoły, takie jak Ballets Russes Diagilewa. W czasie hiszpańskiej wojny domowej teatr przeżywał poważne trudności finansowe i mógł kontynuować pracę tylko dzięki wsparciu rady miejskiej Barcelony. Został na krótko znacjonalizowany pod nazwą Narodowego Teatru Katalonii, jednak już w 1939 wrócił do dawnych właścicieli.

Lata 1940–1960 były ponownie udane;