W latach 1959–1964 związana była z Royal Shakespeare Company. Na ekranie pojawiła się po raz pierwszy w komedii z dreszczykiem Brat człowieka z Karaibów (Our Man in the Caribbean, 1962), a następnie wystąpiła gościnnie w serialu kryminalnym Sentymentalny agent (The Sentimental Agent, 1963). Przełomem w jej karierze okazała się telewizyjna rola Emmy Peel w serialu Rewolwer i melonik (The Avengers, 1965-68), za którą była dwukrotnie nominowana do nagrody Emmy i, wraz odtwórcami głównych ról, otrzymała nagrodę Brytyjskej Akademii Filmowej (BAFTA).
Później grała postać hrabiny Tracy Di Vicenzo, córki korsykańskiego gangstera, Marca-Ange Dracon – poszukiwaczki przygód, która wraz z głównym bohaterem toczy starcie z organizacją WIDMO i wychodzi za mąż za Bonda (George Lazenby) w szóstym filmie z cyklu o przygodach Jamesa Bonda W tajnej służbie Jej Królewskiej Mości (On Her Majesty’s Secret Service, 1969). Za rolę Barbary Drummond w czarnej komedii Arthura Hillera Szpital (The Hospital, 1971) zdobyła nominację do nagrody Złotego Globu.
W 1971 zadebiutowała na Broadwayu w roli Heloizy w sztuce Abelard i Heloiza, za którą była nominowana do nagrody Tony Award.