Najbardziej znany jest jednak jako kompozytor tanga. Nadał tangu argentyńskiemu stosowaną do dziś formę muzyczną. Oparta jest ona na takcie 2/4 oraz charakterystycznym, ostrym, często synkopowanym rytmie. Stąd nazywany jest często „ojcem tanga”. Na jego kompozycjach wzorowali inni, późniejsi kompozytorzy tworzący tanga, jak np. Gerardo Matos Rodríguez, Astor Piazzola, Edgaro Donato, czy Anselmo Aieta. Dzięki jego utworom tango stało się znane w Europie, a później w Ameryce Północnej. Znane były przypadki plagiatowania jego kompozycji, zwłaszcza w USA.
Ángel Villoldo działał głównie w Buenos Aires. Jako artysta i kompozytor używał pseudonimów: A. Gregorio, Fray Pimiento, Gregorio Giménez, Angel Arroyo y Mario Reguero.
Razem z Alredo Gobbim i swoją żoną Chilean Flora Rodríguez wyjechał do Paryża w celu dokonania nagrań fonograficznych dla firmy „Gath & Chaves” – jednej z największych argentyńskich firm handlowych tego okresu.