Wówczas też rozpoczął wędrowne życie, odwiedzając Portugalię, Niderlandy i Włochy.
Król Korsyki Przebywając w Livorno nawiązał kontakty z korsykańskimi powstańcami i emigrantami – Giafferim, Ceccaldim, Aitellim, Orticonim i Costą, których przekonał, że jest w stanie doprowadzić do wyzwolenia ich kraju spod dominacji genueńskiej, o ile obwołają go królem wyspy. Z pomocą beja Tunisu i przy wsparciu militarnym wylądował brytyjskim okrętem w Alérii na Korsyce 13 marca 1736. Miesiąc później, 15 kwietnia w Alesani mieszkańcy wyspy dokonali wyboru i królewskiej proklamacji Neuhoffa oraz przeprowadzili jego koronację, zapoczątkowując w dziejach Korsyki krótki okres monarchii konstytucyjnej. Neuhoff bardzo poważnie podchodził do swoich monarszych obowiązków. Przyjąwszy tytuł króla Teodora I wydawał edykty, ustanowił własny order na wzór zakonu rycerskiego, założył uniwersytet, prowadził wojnę przeciwko Genui, początkowo odnosząc pewne sukcesy. Kampania nie przyniosła jednak zwycięstwa. Konflikty wewnętrzne pośród rebeliantów szybko doprowadziły do ich klęski. Genueńczycy wyznaczyli nagrodę za głowę Teodora oraz rozpowszechnili informacje o jego barwnej przeszłości;