Swoją pierwszą rolę Gringoire’a w Hollywood zagrał w dramacie kostiumowym Dzwonnik z Notre Dame (1939) w reż. Williama Dieterlego. Po świetnie przyjętych kreacjach w takich produkcjach noir jak Zabójcy (The Killers, 1946) Roberta Siodmaka, Biały żar (White Heat, 1949) Raoula Walsha czy Zmarły w chwili przybycia (D.O.A., 1950) Rudolpha Maté, był już gwiazdą. W ekranizacji powieści George’a Orwella 1984 (1956) zagrał postać dręczonego psychicznie Winstona Smitha. Za kreację Raymonda Clarka, senatora z Południa, alkoholika uwięzionego przez wojsko w dreszczowcu politycznym Johna Frankenheimera Siedem dni w maju (Seven Days in May, 1964) z Burtem Lancasterem i Kirkiem Douglasem był nominowany do Oscara.
19 lutego 1941 ożenił się z aktorką Nancy Kelly, z którą rozwiódł się 2 lutego 1942. 26 września 1948 zawarł związek małżeński z aktorką Olgą San Juan. Mieli dwie córki, Bridget Eileen (ur. 1949) i Marię Mercedes (1950–2026), oraz syna Brendana Jamesa (1962–2023). Małżeństwo zakończyło się rozwodem w 1976.
Zmarł 9 maja 1985 w wieku 69 lat w sanatorium św.