Tam doktoryzuje się pracą Die Auswirkungen der Produktionssteuer in der Zündholzindustrie i poznaje m.in.: pisarza Ericha Mühsama, Leonharda Franka (1882-1961) i Oskara Marię Grafa (1894-1967), powieściopisarzy zakazanych w III Rzeszy, oraz austriackiego psychologa i anarchistę Otto Grossa (1877-1920). W 1912 Jung zaczyna ogłaszać pierwsze prozy w ekspresjonistycznych czasopismach Der Sturm i Die Aktion, wydaje również swoją pierwszą książkę Das Trottelbuch. W 1913 pisarz przenosi się do Berlina, gdzie poznaje Franza Pfemferta i Klarę Otto, jego drugą żonę.
Podczas I wojny światowej zaciągnął się na ochotnika. Po zdezerterowaniu i ucieczce do Wiednia aresztowany i osadzony w Twierdzy Spandau.
Aż do końca wojny wiele pisał nie publikując, opracowywał również zagadnienia z ekonomii i prawa. W 1918 współredaguje pierwsze niemieckie czasopismo dadaistyczne Die Neue Jugend oraz nawiązuje współpracę z Club Dada, dzięki czemu poznaje m.in.: Wielanda Herzfelda (1896-1988), George'a Grosza, Hannaha Höche (1889-1978), Richarda Hülsenbecka (1892-1974) oraz Raoula Hausmanna (1886-1971).