Później odwiedził stolicę Ghany, Akrę, gdzie odbywał się szczyt panafrykański. Odwiedził ponadto Tunis i Londyn, gdzie uczestniczył w tamtejszych konferencjach poświęconych walce z kolonializmem. Zaznaczał, że nie zamierza walczyć z Portugalczykami, lecz z systemem kolonialnym.
W 1960 roku zyskał schronienie w już niepodległej Gwinei. Korzystając z sąsiedztwa z Gwineą Portugalską, rozwijał w tym kraju emigracyjnego struktury PAIGC. Prowadził szkolenie wojskowo-ideologiczne partyjnych formacji zbrojnych, które po raz pierwszy wykorzystał w walce w 1962 roku. W 1963 roku wypowiedział rządowi kolonialnemu otwartą wojnę. Gwinea Portugalska stała się głównym miejscem walk (PAIGC wycofał się szybko z działań zbrojnych na Wyspach Zielonego Przylądka). Po roku walk PAIGC zdołał wyzwolić część obszarów Gwinei Portugalskiej, gdzie uformował regularne Rewolucyjne Siły Zbrojne Ludu. Za sojusznika w walce z kolonialistami Cabral wybrał blok socjalistyczny, dzięki czemu uzyskał jego wsparcie militarne i szkoleniowe. Pomocy PAIGC udzieliły też Chiny i państwa skandynawskie. W 1966 roku spotkał się w Hawanie z kubańskim liderem Fidelem Castro. Castro zaoferował Cabralowi wsparcie doradców wojskowych, techników i lekarzy. W 1970 roku na specjalnej audiencji odwiedził papieża Pawła VI.