W 1970, obok kariery producenta muzycznego, Cale rozpoczął nagrywanie płyt jako artysta solowy. Jego pierwszy album pt. Vintage Violence klasyfikuje się zazwyczaj do muzyki folk-pop. Wkrótce potem wydał album Church of Anthrax, nagrany prawie rok przedtem razem z minimalistą Terrym Rileyem. Dalsza działalność Cale’a na polu muzyki poważnej wiązała się z wydaniem w 1972 albumu The Academy in Peril. Powrócił do komponowania w tym gatunku dopiero w latach 80. muzyką filmową.
W 1972 podpisał kontrakt z wytwórnią Reprise Records jako wykonawca i producent muzyczny. Wspomniany już album The Academy in Peril był pierwszym jego projektem, zrealizowanym dla Reprise Records. Jego czwarty album solowy pt. Paris 1919 (1973) oznaczał dla niego powrót do piosenkarstwa. Paris 1919, na który złożyły się elegancko skonstruowane, gustownie zaaranżowane piosenki i kunsztowne, złożone teksty, został uznany przez krytyków za jedno z jego najlepszych osiągnięćParis 1919 w serwisie Allmusic.com .. Pracując dla Reprise Records jako producent muzyczny, Cale opracował album autorstwa Jennifer Warnes’s, jej trzeci, pt.