..)

Cale był członkiem grającego muzykę mikrotonalną zespołu awangardowego muzyka La Monte Younga Theater of Eternal Music (zespół niekiedy znany był potem także jako the Dream Syndicate, nie mylić z brytyjskim zespołem rockowym z lat 80. o tej samej nazwie). Nasycona burczeniem, warkotem i tym podobnymi dźwiękami muzyka, którą tam grał, wywarła wpływ na jego twórczość w ramach jego następnego zespołu, The Velvet Underground.

Trzy albumy jego wczesnej muzyki eksperymentalnej zostały wydane dopiero w 2001. Przy tych nagraniach pracował wraz z nim gitarzysta The Velvet Underground, Sterling Morrison.

The Velvet Underground

Na początku 1965 założył razem z Lou Reedem zespół The Velvet Underground. Zaprosili do niego również przyjaciela Reeda z college’u – gitarzystę Sterlinga Morissona, i współlokatora Cale’a – Angusa Maclise’a, co ustanowiło pierwotny skład grupy. We wrześniu 1968, między innymi ze względu na różnice w wizjach artystycznych Cale’a i Reeda, Cale został poproszony o opuszczenie zespołu.