Szybko związał się z antykrólewską opozycją baronów i był jednym z głównych architektów Wielkiej Karty Swobód w 1215 roku.
Udział w opozycji antykrólewskiej ściągnął na niego gniew papieża, który wziął w tym konflikcie stronę króla. Langton został zawieszony w funkcjach kościelnych. Wówczas udał się do Rzymu, by wziąć udział w Czwartym Soborze Laterańskim. Dopiero wiosną 1216 roku uzyskał zwolnienie od sankcji kościelnych. W 1218 powrócił do Anglii.
W ostatnich latach życia służył nowemu (od 1216) królowi Anglii Henrykowi III (m.in. w próbach odzyskania Normandii z rąk Francuzów), choć w 1223 poparł baronów domagających się potwierdzenie Magna Charta. Uzyskał też wiele przywilejów od papieża na rzecz Kościoła w Anglii. Celebrował wiele synodów kościelnych; najbardziej znaczący był synod w Osney w kwietniu 1222.
Był ostatnim kardynałem przed wielką schizmą zachodnią, który jednocześnie był także biskupem rezydencjonalnym. Począwszy od pontyfikatu Honoriusza III papieże odmawiali zatwierdzania nominacji kardynałów na wakujące biskupstwa (z wyjątkiem diecezji suburbikarnych), a ci, którzy w chwili nominacji kardynalskiej zajmowali takie stanowiska, byli obligowani do rezygnacji z nich.