W 1950 r. wybrany został do Izby Gmin jako reprezentant okręgu South Gloucestershire. W parlamencie zasiadał do 1955 r., kiedy to przegrał kolejne wybory parlamentarne. Do Izby Gmin powrócił w 1959 r., wygrywając wybory w okręgu Great Grimsby. Należał do stronników Hugh Gaitskella. Po jego śmierci w 1963 r. popierał kandydaturę Jamesa Callaghana na lidera laburzystów. Callaghan odpadł jednak już w pierwszej turze i ostateczna walka o zwycięstwo rozegrała się między Haroldem Wilsonem a George’em Brownem. Crosland głosował na Browna, ale zwycięzcą został Wilson.
Po wyborczym zwycięstwie laburzystów w 1964 r. Crosland został ministrem stanu w ministerstwie spraw ekonomicznych. W 1965 r. został członkiem gabinetu jako minister edukacji i nauki. Dążył do upowszechnienia w Wielkiej Brytanii średnich szkół publicznych. Wprowadził również podział uczelni wyższych na uniwersytety i niezależne od nich politechniki. We wrześniu 1967 r. Crosland został przewodniczącym Zarządu Handlu. W 1969 r. został ministrem samorządu lokalnego i planowania regionalnego. Pozostał na tym stanowisku do porażki Partii Pracy w wyborach 1970 r.