FC Barcelona W pierwszej drużynie zadebiutował 17 maja 2009, kiedy to wszedł na ostatnie 18 minut przegranego spotkania z RCD Mallorca. 20 lutego 2010, w spotkaniu ligowym z Racingiem Santander, Thiago zdobył swoją pierwszą bramkę w barwach Barcelony. W 77. minucie wszedł na boisko za Yayę Touré, zaś siedem minut później strzelił gola, dzięki czemu ustalił wynik meczu na 4:0.
W sezonie 2010/2011 zaczął regularnie trenować z pierwszym zespołem i w sumie zaliczył w nim 12 występów. 17 stycznia 2011 dyrektor sportowy Barcelony, Andoni Zubizarreta, ogłosił zawodnikowi, że od sezonu 2011/2012 na stałe stanie się zawodnikiem pierwszego zespołu. 2 kwietnia 2011 podczas wygranego 1:0 meczu z Villarreal CF po raz pierwszy wyszedł w podstawowym składzie.
Bayern Monachium 14 lipca 2013 Thiago podpisał czteroletni kontrakt z Bayern Monachium, który zapłacił za niego Barcelonie 25 milionów euro.
Liverpool 18 września 2020 podpisał 4 letni kontrakt z Liverpoolem, a kwota transferu wyniosła 30 milionów euro. Po wygaśnięciu kontraktu, w lipcu 2024 roku postanowił zakończyć karierę piłkarską.