Stworzył w Bernie jej lokalną sekcję, działał na rzecz rozpropagowania jej idei wśród emigrantów z Niemiec, pomagał w założeniu w Zurychu Niemieckojęzycznej Anarchistycznej Partii Komunistycznej – pierwszej niemieckiej organizacji anarchistycznej. Od 1876 roku razem m.in. z Piotrem Kropotkinem redagował niemieckojęzyczne czasopismo „Die Arbeiter-Zeitung”.
Ekstremistyczny zwolennik insurekcjonizmu. Był autorem doktryny „propagandy czynem”, opowiadającej się za rozpoczynaniem przez grupy anarchistów lokalnych powstań, które w założeniu miały przerodzić się w rewolucję społeczną. W czerwcu 1877 roku wraz z Jean-Louisem Pindym założył czasopismo „L’Avant Garde”, którego objął redakcję. 10 grudnia 1878 roku pismo, oskarżane o gloryfikowanie zamachów na Wilhelma I, zostało zamknięte, a Brousse znalazł się w więzieniu, mimo iż potępiał „tyranobójstwo” i sprzeciwiał się publikacji inkryminowanych artykułów. 10 kwietnia 1879 roku został skazany na dwa miesiące więzienia i wydalenie ze Szwajcarii. Przez rok mieszkał w Londynie, następnie wrócił do Francji.
Z czasem przeszedł ewolucję światopoglądową, by ok. 1880 roku stać się zwolennikiem reformistycznego socjalizmu, zachowując jednak federalistyczne poglądy i przeciwstawiając się marksizmowi.