Na samym początku pracy w zawodzie, Gaudí brał każde zlecenie (za sprawą Martorella nie narzekał na ich brak). Projektował kioski, bramy wjazdowe, płoty i mury. Jego projekt gabloty dla sklepu fabrykanta rękawiczek, Estevego Comelli, doczekał się premiery na Wystawie Światowej w Paryżu w 1878 roku. Na Wystawie ukazał się także inny projekt Gaudíego – osiedle domków robotniczych dla spółdzielni pracowniczej z Mataró (30 km od Barcelony) – choć nigdy go nie wykonano. Oba te projekty bardzo rozsławiły katalońskiego architekta. W tym czasie też zaprojektował Gaudí dla Barcelony gazowe światła uliczne. Jednak różnice zdań w czasie wykonywania projektu spowodowały zarzucenie przez miasto współpracy z Gaudím na zawsze.
Przełomowym zdarzeniem w życiu Gaudíego okazało się spotkanie z barcelońskim przemysłowcem, Eusebim Güellem, z którym architekt nawiązał przyjaźń. Eusebi Güell docenił sztukę Gaudíego i finansował wykonanie bardzo wielu jego projektów aż do 1918 roku. Gaudí stworzył dla niego szereg budynków, wśród nich pawilon myśliwski i kościół. W tym czasie projektował też dla innych katalońskich przedsiębiorców, a także dla Kościoła (pałac biskupi w Astordze i budynki dla zakonu św. Teresy).