7 marca 2009 został wybrany na przewodniczącego LSDP i jednocześnie otrzymał nominację na kandydata partii w wyborach prezydenckich. W wyborach, które odbyły się 17 maja 2009, otrzymał 162 665 głosów (11,68% głosów) i zajął drugie miejsce za Dalią Grybauskaitė. 30 kwietnia 2011 ponownie wybrany na przewodniczącego LSDP.
Działalność polityczna od 2012 W wyborach w 2012 Algirdas Butkevičius uzyskał poselską reelekcję w okręgu jednomandatowym ponownie w pierwszej turze (z poparciem około 66%). W wyborach tych kierowana przez niego LSDP uzyskała największą liczbę mandatów w parlamencie. Nową koalicję rządzącą zawiązały poza socjaldemokratami także Partia Pracy oraz Porządek i Sprawiedliwość (zapowiedź tej współpracy pojawiła się w maju tego samego roku), do których dołączyła Akcja Wyborcza Polaków na Litwie. Algirdas Butkevičius został desygnowany na premiera przez prezydent Dalię Grybauskaitė, która jednocześnie publicznie wyrażała swoje niezadowolenie z powodu udziału w przyszłym rządzie Partii Pracy. 22 listopada 2012 Sejm większością 90 głosów za (przy 40 przeciw i 4 wstrzymujących się) poparł kandydaturę Algirdasa Butkevičiusa na urząd premiera.