Stał się bliskim współpracownikiem Éamona de Valery. Na początku lat 50. w trakcie 14. kadencji Dáil Éireann był parlamentarnym sekretarzem przy jednym z ministrów. Od marca 1957 w randzie ministra wchodził w skład gabinetów Éamona de Valery i Seána Lemassa. Pełnił kolejno funkcje: ministra do spraw Gaeltachtu (do czerwca 1957), ministra edukacji (do czerwca 1959), ministra przemysłu i handlu (do kwietnia 1965) oraz ministra finansów (do listopada 1966).
W 1966 taoiseach i lider FF Seán Lemass zapowiedział swoją rezygnację, co doprowadziło do sporów w ramach partii. Ostatecznie Jack Lynch okazał się kompromisowym kandydatem, obejmując w listopadzie 1966 urząd premiera oraz funkcję lidera Fianna Fáil. Na czele rządu stał do marca 1973, kiedy to jego ugrupowanie przegrało wybory i znalazło się w opozycji. W okresie urzędowania zmagał się z trudnościami wynikającymi z konfliktu w Irlandii Północnej. Przeprowadzono też referendum, w którym Irlandczycy poparli przystąpienie kraju do EWG. Stanowisko premiera objął ponownie w lipcu 1977. Ustąpił z niego oraz z funkcji lidera partii w grudniu 1979. Doszło do tego w okresie konfliktów wewnątrz FF oraz problemów gospodarczych wynikających z wzrastającego deficytu i inflacji.