Został księdzem w 1784 roku i w związku z tym krótkotrwałym beneficjentem probostw bystrzyckiego a później merckiego. Ten okres bardzo go zniechęcił do kleru, zwłaszcza do jezuitów. Od 1785 r. w szkole pijarów w Szczuczynie Litewskim uczył fizyki i historii naturalnej. Przy szkole założył ogród botaniczny (jeden z pierwszych w całej I RP), początkowo głównie z roślinami służącymi za pomoce naukowe. Wtedy również rozpoczął kompletowanie zielnika miejscowych roślin. Jundziłł, wraz z kolegami, zreformował miejscowe nauczanie zgodnie z wytycznymi Komisji Edukacji Narodowej. Sam uczył botaniki z podręcznika K. Kluka pt. Botanika dla szkół narodowych. Zakładając zielnik korzystał z Flora Lithuanica Inchoata J. E. Giliberta. Zainteresował się też owadami, hodował na różnych roślinach gąsienice i obserwował poczwarki i motyle. Przy miejscowej posiadłości rodziny Scipio del Campo podstolego litewskiego, gdzie jako ksiądz pełnił wyznaczoną przez zakon funkcję guwernera, założył park. Dzięki rozwijającej się w przyjaźń nowej znajomości nabrał ogłady towarzyskiej, pozbył się akcentu i prowincjonalnej wymowy charakteryzującej jego dotychczasowych litewskich sąsiadów. Następnie w latach 1790-1792 w wileńskim kolegium pijarów uczył w języku polskim (zamiast, zwyczajowo po łacinie) nauk przyrodniczych.