Urząd prezydenta Francji objął 20 czerwca 1969, stając się równocześnie współksięciem Andory. Jako prezydent przeprowadził reformy ekonomiczne, dewaluując franka francuskiego i wprowadzając okresowe zamrożenie cen. W polityce zagranicznej przystąpił do poprawy stosunków z innymi państwami, odrzucając przede wszystkim prowadzoną przez poprzednika politykę sprzeciwu wobec wejścia Wielkiej Brytanii do EWG. W pierwszym roku urzędowania ogłosił zamiar utworzenia centrum sztuki współczesnej w Paryżu, któremu nadano później jego imię (Centre Georges Pompidou). Podczas jego prezydentury wydzielono odrębne ministerstwo ochrony środowiska, na czele którego stanął Robert Poujade.
Według Michela Debré jego ojciec Robert Debré w 1969 zdiagnozował u Georges’a Pompidou makroglobulinemię Waldenströma. Ciężko chory prezydent zmarł w trakcie kadencji 2 kwietnia 1974. Uroczystości pogrzebowe odbyły się 6 kwietnia tegoż roku, na ten dzień zarządzono żałobę narodową.
Życie prywatne Od 1935 był mężem Claude. Miał jedno dziecko – adoptowanego syna Alaina Pompidou.
Odznaczenia i upamiętnienie Odznaczony m.in.