27 kwietnia 1882 w kaplicy św. Jerzego w Zamku Windsorskim, Helena wyszła za mąż za Leopolda. Otrzymała tytuł: „Jej Królewska Wysokość Księżna Albany”. Razem z mężem zamieszkała w Claremont House. Helena była bardzo szczęśliwą żoną, ale jej małżeństwo skończyło się niespodziewanie, kiedy Leopold zmarł w Cannes we Francji, w marcu 1884. Książę był chory na hemofilię. W chwili śmierci męża, Helena była w ciąży z ich drugim dzieckiem.

Osobowość i praca społeczna Córka Heleny, księżniczka Alicja, wspominała, że jej matka była bardzo inteligentna oraz miała ogromne poczucie obowiązku i prawdziwej miłości dla pracy społecznej. Królowa Wiktoria początkowo martwiła się, że Helena może okazać się stereotypową, wyniosłą, niemiecką księżniczką. Jednak później pisała w liście do swojej najstarszej córki, Wiktorii, cesarzowej Niemiec, że księżna Albany „lubi przebywać wśród ludzi”. Królowa wkrótce zaczęła darzyć swoją młodą synową wielkim szacunkiem i sympatią. Przed ślubem ojciec Heleny uczynił ją dyrektorem przedszkoli w jego księstwie i na tym stanowisku wymyśliła edukacyjny program dla uczniów. Helena szczególnie ucieszyła się rozwiązywaniem matematycznych problemów i czytaniem filozofii – podczas ich tragicznie krótkiego małżeństwa, książę Leopold dumnie przedstawiał żonę kręgowi naukowców z Uniwersytetu Oksfordzkiego.