Dużą międzynarodową popularność przyniosła grupie wydana w 1981 roku płyta Dare, na której znalazły się cztery wielkie przeboje: „Don't You Want Me” (największy hit zespołu – numer 1 zarówno w USA, jak i w Wielkiej Brytanii), „Love Action”, „Open Your Heart” oraz „The Sound of the Crowd”. Album ten nie tylko zajął czołowe miejsca na listach sprzedaży, ale i zebrał pozytywne opinie od krytyków, którzy chwalili płytę za awangardowość. Następnie zespół wydał dwa minialbumy: kolekcję remiksów Love and Dancing w 1982 roku (jako The League Unlimited Orchestra) oraz Fascination! w 1983 z wielkim hitem „(Keep Feeling) Fascination”.
Kolejna płyta długogrająca ukazała się w 1984 roku i została zatytułowana Hysteria. Nie zdobyła ona takiej popularności jak Dare, choć trzy single z niej pochodzące osiągnęły sukces na brytyjskich listach przebojów (m.in. ,,The Lebanon” i „Louise”). Piąty studyjny album, zatytułowany Crash, ukazał się w 1986 roku. Dotarł on do pierwszej dziesiątki na brytyjskiej liście albumów, a w Stanach Zjednoczonych sprzedawał się o wiele lepiej niż Hysteria. Pierwszy singel, „Human”, dotarł do 1. miejsca w USA, stając się jednym z największych przebojów grupy.