Immunitetów oraz Fabryki św. Piotra. Po śmierci wuja Annibale w 1751 został ostatnim w historii kardynałem protektorem Polski. Uczestniczył w konklawe 1758. Od 1778 był opatem komendatoryjnym bledzewskim.

W 1760 papież Klemens XIII mianował go kardynałem biskupem Sabiny i osobiście udzielił mu sakry biskupiej. W sporze dotyczącym zakonu jezuitów początkowo opowiadał się za spełnieniem żądań burbońskich dworów, domagających się kasaty zakonu, jednak już podczas konklawe 1769 zaliczany był do projezuickiego stronnictwa zelantów. Był przeciwnikiem wybranego w 1769 papieża Klemensa XIV, do tego stopnia, że odmówił asystowania papieżowi podczas ceremonii.

W marcu 1774 w wyniku śmierci kardynała Cavalchiniego Albani, z racji swego stażu kardynalskiego, objął funkcję dziekana Świętego Kolegium, co zwyczajowo wiązało się z objęciem diecezji Ostia e Velletri. Ponieważ jednak Klemens XIV wyłączył miasto Velletri spod świeckiej jurysdykcji kardynała biskupa, Albani pozostał przy swej dotychczasowej diecezji Porto e S. Rufina, którą otrzymał zaledwie rok wcześniej. Jako dziekan Świętego Kolegium, Albani przewodniczył konklawe 1774–1775 (na którym był jednym z przywódców zelantów) i udzielił sakry biskupiej nowemu papieżowi Piusowi VI.