Klub z Toluki pod wodzą trenera Ignacio Trellesa dwa razy z rzędu (w roku 1966 i 1967) zdobył mistrzostwo Meksyku. W 1975 roku trener Ricardo de León, choć krytykowany za ultradefensywny styl gry prezentowany przez jego drużynę, doprowadził klub do trzeciego tytułu mistrza. W decydującym meczu Deportivo Toluca pokonał León 1:0 dzięki bramce Ekwadorczyka Ítalo Estupiñana.
W roku 1997, zaraz po tym jak klub dotarł do finału ligi meksykańskiej, w którym zmierzyć się miał z nieistniejącym już klubem Toros Neza, pieczę nad zespołem objął trener Enrique Meza. Zmienił on grę zespołu na bardzo ofensywną. Taka gra drużyny bardzo odpowiadała paragwajskiemu piłkarzowi klubu José Cardozo, który czterokrotnie został królem strzelców meksykańskiej ligi.
Swoje pierwsze od 20 lat mistrzostwo Deportivo Toluca zdobyła w roku 1998. Łącznie pod wodzą trenera Enrique Mezy klub został mistrzem Meksyku trzy razy w ciągu trzech lat.
W roku 2002 podczas turnieju Apertura trenerem drużyny został Ricardo Lavolpe. Jednak jeszcze przed zakończeniem sezonu został on trenerem reprezentacji Meksyku.