Villa-Lobos poświęcił się aż do końca życia nauczaniu i intensywnemu komponowaniu.
W 1931 został naczelnym inspektorem i dyrektorem wychowania muzycznego w szkołach w Rio de Janeiro. W 1936 reprezentował Brazylię na Międzynarodowym Kongresie Szkolnictwa Muzycznego w Pradze. Położył wielkie zasługi w organizację brazylijskiego szkolnictwa muzycznego, zrewolucjonizował tam metodę nauczania muzyki, biorąc za podstawę edukacji własny zbiór opracowań brazylijskich i innych melodii ludowych.
W 1919 r. poznał pianistę Artura Rubinsteina, który został wielkim admiratorem i propagatorem jego muzyki na całym świecie. Villa-Lobos napisał dla niego swój najdłuższy i najbardziej złożony utwór fortepianowy pt. Rudepoêma (1921–1926)Utwór ten bywa nazywany „Świętem Wiosny w brazylijskiej dżungli”, będący portretem osobowości wielkiego pianisty. Premiera utworu miała miejsce w Paryżu 1927.