Jednak w sezonie 2004/2005 Zlatan wystąpił tylko w 15 spotkaniach, jednak już w sierpniu doznał kontuzji, która wyeliminowała go z gry na pół roku. Do gry wrócił w styczniu 2005, ale już wtedy strata Freiburga do innych drużyn była tak duża, że degradacja była niemal nieunikniona.
Dobra gra na wiosnę we Frebiurgu spowodowała, że latem 2005 Bajramović na zasadzie wolnego transferu przeszedł do jednej z czołowych drużyn w kraju, FC Schalke 04. W Schalke debiutował jeszcze w lipcu w Pucharze Ligi Niemieckiej, który klub z Gelsenkirchen zdobył wygrywając w finale 1:0 z VfB Stuttgart. W lidze natomiast Zlatan zadebiutował już w 1. kolejce, 7 sierpnia w wygranym 2:1 meczu z 1. FC Kaiserslautern. Wystąpił w 25 spotkaniach i zdobył 4 gole, a z Schalke grał także w fazie grupowej Ligi Mistrzów oraz dotarł do półfinału Pucharu UEFA, z którego niemiecki klub został wyeliminowany przez Sevillę. W lidze zajął z Schalke 4. miejsce. Od początku sezonu 2006/2007 Bajramović grał w pierwszym składzie swojego zespołu, z którym do ostatniej kolejki walczył o mistrzostwo Niemiec, ale to zespół VfB Stuttgart wywalczył prymat.