Przełomem w jej karierze okazał się występ w roli Geneviève w filmie muzycznym Jacques’a Demy Parasolki z Cherbourga (Les parapluies de Cherbourg, 1964), który został nagrodzony Złotą Palmą na Festiwalu Filmowym w Cannes i był nominowany do Oscara dla najlepszego pełnometrażowego filmu zagranicznego. Za występ w tym filmie otrzymała gażę w wysokości 25 tys. franków. Następnie zagrała Denise w chłodno przyjętej przez krytyków komedii Édouard Molinaro Polowanie na mężczyznę (La chasse à l’homme, 1964), Isabelle w komedii Philippe’a de Broci Pan do towarzystwa (Un monsieur de compagnie, 1964) i Lori w dramacie Pasquale’a Festę Campanile La costanza della ragione (1964). W latach 1965–1969 wystąpiła w co najmniej 14 filmach, m.in. we Wstęcie (Repulsion, 1965) Romana Polańskiego, w Pieśni świata (Chant du monde, 1965) Marcela Camusa, docenionym przez krytyków Życiu zamku (La vie de château, 1966) Jeana-Paula Rappeneau, chłodno przyjętych Stworzeniach (Les créatures, 1966) Agnès Vardy, chwalonych przez recenzentów i widzów Panienkach z Rochefort (Les demoiselles de Rochefort, 1967) Jacques’a Demy’ego czy kasowej i zachwalanej Piękności dnia (Belle de jour, 1967) . Premiera Piękności dnia wywołała sporo kontrowersji, m.in.