Pozostawił po sobie posłanie do patriarchy konstantynopolitańskiego Flawiana – tzw. Tomus ad Flavianum, około sto kazań (napisanych prostym i wymownym językiem) oraz około 140 listów do różnych osób, w których znajduje się wiele interesujących obserwacji psychologicznych.
Teologia thumb|Sermones W swoim nauczaniu Leon Wielki wiele miejsca poświęcił tajemnicy natury Chrystusa, gdyż jego pontyfikat przypadł na okres dyskusji chrystologicznych po Soborze efeskim (431 r.) i w czasie Soboru chalcedońskiego (451 r.). Jego doktryna była syntezą dorobku łacińskich ojców Kościoła, zwłaszcza Tertuliana i Augustyna. Dyskutowaną w czasie sporów ponestoriańskich koncepcję współ-orzekania przymiotów tłumaczył tym, że racja jedności Chrystusa leży nie na poziomie natur, lecz osoby Zbawiciela. Jezus Chrystus jest jedną Osobą o dwóch naturach: Boskiej i ludzkiej;