Urząd senatora sprawował do 1922 roku, zostając później wiceprezesem senatu (1926–1927) oraz przewodniczącym w latach 1931–1932.
Lebrun został wybrany prezydentem w maju 1932 roku, po zabójstwie prezydenta Paula Doumera, i pełnił tę funkcję do upadku Francji w wyniku ofensywy niemieckiej. Był pierwszym prezydentem od czasów Jules’a Grévy’ego (1879–1887), jaki został wybrany ponownie (w roku 1939), lecz nie pełnił drugiej kadencji do końca.
W czasie inwazji niemieckiej opowiadał się za kontynuowaniem walki i chciał, wraz z premierem Paulem Reynaudem, przewodniczącym zgromadzenia narodowego Édouardem Herriotem i ówczesnym faktycznym szefem resortu obrony Charles'em de Gaulle’em, opuścić Francję i kontynuować wojnę z terenu Algierii i innych licznych francuskich posiadłości zamorskich. Zamiar ten był jak najbardziej wykonalny, albowiem Francja dysponowała prawie nienaruszoną flotą i mało zniszczonym lotnictwem, nie wspominając o żołnierzach, których można było ewakuować.