Po wyzdrowieniu namalował prawdopodobnie swoje najbardziej znane dzieło – obraz znany jako Ranny anioł.
Wkrótce potem, otrzymał wraz z Enckellem zlecenie udekorowania wnętrz katedry w Tampere. Simberg namalował m.in. dwa freski – wersję Rannego anioła i Ogród Śmierci.
Zimą 1907 roku Simberg wyjechał do Stanów Zjednoczonych i spędził Boże Narodzenie w Niagara Falls. Pobyt ten nie miał jednak wpływu na jego sztukę. Po powrocie wynajął nowe studio w Helsinkach i zbudował letnie studio w Säkkijärvi w południowej Karelii (teren obecnej Rosji). Pracował jako nauczyciel w szkole rysunku prowadzonej przez Fińskie Towarzystwo Sztuki.
W 1910 roku ożenił się z Anni Bremer, z którą miał syna Toma i córkę Uhrę Beatę. Podczas podróży poślubnej do Paryża zapoznał się z malarstwem modernistycznym. Pod koniec życia zafascynował się ekspresjonizmem. Jednym z najważniejszych obrazów tego okresu jest Pod wieczór z 1913 roku.
Simberg zmarł po nagłej i krótkiej chorobie 12 lipca 1917 roku w Ähtäri.