Piotr II wraz z królem Kastylii Alfonsem VIII (który dowodził całością wojsk chrześcijańskich), królem Nawarry Sanczem VII i królem Portugalii Alfonsem II wziął udział w decydującej bitwie przeciwko muzułmanom pod Las Navas de Tolosa w 1212 r., gdzie Almohadzi ponieśli dotkliwą klęskę.
Będąc suwerenem swych wasali (min. hrabiego Foix), których ziemie znajdowały się na terenie Langwedocji, król Piotr II zaangażował się w konflikt zbrojny, jaki toczył się na tym obszarze między katarami i ich sprzymierzeńcami a krzyżowcami pod dowództwem Szymona de Monfort. Piotra II zaniepokoiły sukcesy zdolnego i bezwzględnego Szymona, który prowadząc krucjatę przeciwko albigensom w imieniu króla Francji łatwo sobie radził ze skłóconymi panami Langwedocji. W tej sytuacji Piotr II postanowił czynnie wspomóc swego szwagra hrabiego Tuluzy Rajmunda VI (jego żona Eleonora była siostrą Piotra II) oraz pozostałych panów, sympatyzujących z herezją katarów. Początkowo król zajął pozycję rozjemcy, zobowiązał się wobec papieża, że skłoni Rajmunda VI do rezygnacji z hrabstwa Tuluzy na rzecz syna Rajmunda VII, którego opiekunem prawnym (i jego ziem) miałby zostać właśnie król Aragonii, nadto król zażądał, by krzyżowcy zaprzestali pustoszenia ziem należących do jego wasali i do niego osobiście.