11 kwietnia 2006 z firmą Space Adventures podpisał kontrakt na lot na pokładzie rosyjskiego statku kosmicznego. Po przejściu badań medycznych, 8 sierpnia 2006, został dopuszczony do specjalistycznego treningu. Szkolenie rozpoczął w Centrum Przygotowań Kosmonautów we wrześniu 2006. Umowa na lot została zawarta z Roskosmosem 20 września 2006. Za udział w misji Simonyi zapłacił 20-25 mln dolarów. Wyprawa miała potrwać 10 dni, z czego 8 Simonyi miał spędzić na pokładzie Międzynarodowej Stacji Kosmicznej.
Start statku kosmicznego Sojuz TMA-10 nastąpił 7 kwietnia 2007. Kosmicznemu turyście towarzyszyli Oleg Kotow i Fiodor Jurczichin.
26 marca 2009 udał się w swoją drugą podróż kosmiczną. Na pokładzie Sojuza TMA-14 razem z Giennadijem Padałką oraz Michaelem Barrattem wystartował w kierunku Międzynarodowej Stacji Kosmicznej.
Stowarzyszenie Uczestników Lotów Kosmicznych () przyznało mu Universal Astronaut Insignia za lot orbitalny (nr 453).