W roku 1534 wyruszył na poszukiwanie zachodniej drogi morskiej do Azji. Wówczas opłynął Nową Fundlandię i wpłynął do Zatoki Świętego Wawrzyńca. Następnie 26 czerwca tego roku odkrył Wyspy Magdaleny, a 29 czerwca Wyspę Księcia Edwarda. Dotarł wreszcie do stałego lądu. Na półwyspie Gaspé uroczyście wziął odkryty kraj w posiadanie Francji. W połowie lipca 1534 roku spotkał się z życzliwym przyjęciem ze strony mieszkańców indiańskiej osady Stadaconé.

Przed nadejściem zimy 1534 Cartier wrócił do Francji z dwoma synami Donnacony, jednego z indiańskich wodzów. W czasie pobytu w Bretanii nauczyli się języka francuskiego i zostali później tłumaczami Cartiera. Przekazali mu też relacje na temat królestw Saguenay, Kanata i Hochelaga; Cartier identyfikował je z Chinami.

Na drugą wyprawę Cartier wyruszył w 1535 roku. Miał do swojej dyspozycji trzy statki, a jego mocodawcą był król Franciszek I.

W 1535 roku dotarł do Stadaconé, gdzie dowiedział się, że Kanata oznacza w języku miejscowych Indian „wieś”;