W tym czasie stworzył swoje rozprawy teologiczne i inne dzieła, z których słynne katechizmy pozostawały w użyciu aż do soboru watykańskiego I. W czasie swojej działalności naukowej był także spowiednikiem Alojzego Gonzagi, a po latach został postulatorem jego procesu beatyfikacyjnego. W 1590 Bellarmin towarzyszył kardynałowi Enrico Caetaniemu w podróży legackiej do Francji, by bronić interesów Stolicy Apostolskiej przed wojnami religijnymi. Po powrocie został także członkiem komisji rewidującej Wulgatę.
W 1597 papież Klemens VIII zwolnił go z obowiązków wykładowcy, mianował swoim teologiem, konsultorem Kongregacji Św. Oficjum, a 3 marca 1599 wyniósł go do godności kardynała prezbitera z kościołem tytularnym S. Maria in Via. Według hagiografii, Bellarmino uczynił wówczas następujące postanowienia: nie gromadzić majątku, nie wspierać krewnych, ale ubogich, być zawsze zakonnikiem. Nie przyjął wówczas wysokiej pensji, ofiarowanej mu przez króla Hiszpanii, Filipa III.