Jung sądził, że naturalność idzie w parze z irracjonalizmem, a przeciwstawia się technice naukowej:
Jungowi udało się nakłonić Wolfganga Pauliego do współpracy w swej irracjonalistycznej dla kultury zachodu pracy, Pauli zamieścił swoją powiązaną pracę w tomie, w którym Jung opublikował artykuł Synchroniczność jako zasada pozaprzyczynowych koincydencji (1952), co nie zmienia faktu że Pauli bywał ostrym krytykiem idei Junga.
Często cytowanym za Jungiem przykładem na wystąpienie synchroniczności jest historia pacjentki, która opowiadała Jungowi swój sen o złotym skarabeuszu. Dokładnie w tej samej chwili Jung usłyszał delikatne dźwięki dochodzące od okna. Otworzył je i do pokoju wleciał owad podobny do tego z równoczesnej opowieści pacjentki – skarabeusz wbrew swoim zwyczajom wleciał do zaciemnionego otoczenia. Jung uważał, że nie można racjonalnie wyjaśnić tej koincydencji, sądził, że należy użyć tu synchroniczności, podczas gdy w rzeczywistości zdarzenie to może mieć wiele racjonalnych przyczynowo-skutkowych wyjaśnień (porównaj: Richard Wiseman).