Trwały one do 27 maja 1967 roku, gdy odeszła Nico, aby prowadzić karierę solową.
W marcu 1967 roku ukazał się ich pierwszy album The Velvet Underground & Nico, którego formalnym producentem był Warhol, ale prawdziwym – Tom Wilson. Ze względu na odmienność od ówczesnych standardów płyta nie przyniosła dużych zysków. Kontrowersyjna treść spowodowała niemal natychmiastowe wycofanie jej z wielu sklepów muzycznych. Wiele stacji radiowych odmówiło grania a czasopisma nie zamieszczały reklam. Klęska leżała też po stronie wydawnictwa Verve, któremu nie udało się wypromować płyty.
Po kolejnej serii koncertów (m.in. występy w słynnym klubie The Boston Tea Party w Bostonie), grupa wydała 30 stycznia 1968 roku drugi album White Light/White Heat. Kolejny brak komercyjnego sukcesu zmusił grupę do intensywnych tras koncertowych.
We wrześniu 1968 roku odszedł od grupy John Cale. Rozpoczął karierę solową i został producentem (Nico, The Stooges itd.). Na jego miejsce przyszedł basista, klawiszowiec i wokalista Doug Yule z zespołu Glass Menagerie. 4 października odbył się pierwszy koncert z jego udziałem w klubie La Cave w Cleveland.