Arsenal F.C. 26 sierpnia 2010 roku Arsene Wenger potwierdził zakup Squillaciego za 4 miliony funtów. Squillaci stał się 20. Francuzem zakupionym przez Wengera. Obrońca debiutował 11 września 2010 roku w meczu z Bolton Wanderers na Emirates Stadium, wygranym przez jego drużynę 4-1. Swoją pierwszą bramkę dla klubu strzelił w wyjazdowym meczu z FK Partizan w Lidze Mistrzów 28 września. 5 dni później po raz pierwszy otrzymał opaskę kapitana w przegranym 2-0 meczu z Chelsea. W następnym meczu również dostał opaskę kapitańską. Pomógł swojemu klubowi uzyskać pierwsze czyste konto od stycznia na City of Manchester Stadium – Arsenal pokonał Manchester City 3-0. Strzelił swoją pierwszą bramkę w Premier League przeciwko Stoke City w wygranym 1-0 meczu 23 lutego 2011. Z końcem sezonu 2012/13 klub z północnego zdecydował się rozwiązać umowę z zawodnikiem.
SC Bastia 16 lipca 2013 roku podpisał kontrakt w SC Bastia.